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近日，云南大學(xué)材料與能源學(xué)院、云南省微納米材料與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室柳清菊教授團(tuán)隊(duì)在光催化分解水制氫（PHE）研究中取得新進(jìn)展，研究論文“Insights into synergistic effect of Pd single atoms and sub-nanoclusters on TiO2for enhanced photocatalytic H2 evolution”發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊Chemical Engineering Journal（2022，https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137873，IF=16.744）上。云南大學(xué)為第一作者單位，云南大學(xué)材料與能源學(xué)院博士研究生呂天平和肖斌為共同第一作者，柳清菊教授和張?jiān)Ｃ舾毖芯繂T為共同通訊作者。
利用太陽能光催化分解水產(chǎn)氫是解決當(dāng)今全球能源危機(jī)和環(huán)境污染問題的有效途徑之一，研究團(tuán)隊(duì)在前期工作（Nature Communications 2022，13，58）的基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)并合成出Pd單原子/原子團(tuán)簇作為MIL-125 MOF結(jié)構(gòu)衍生TiO2的助催化劑（圖1），發(fā)現(xiàn)采用該結(jié)構(gòu)為助催化劑的Pd0.75/TiO2光催化劑的產(chǎn)氫性能優(yōu)異，其產(chǎn)氫率是TiO2的15倍。團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)研究并揭示了Pd單原子/原子團(tuán)簇之間的協(xié)同作用機(jī)制及對(duì)光解水制氫性能的影響，結(jié)果表明Pd單原子和原子團(tuán)簇的協(xié)同作用可以優(yōu)化其d帶中心（εd），顯著平衡了Pd0.75/TiO2光催化劑在PHE反應(yīng)過程中中間產(chǎn)物H*的化學(xué)吸附與解吸（氫吸附自由能（ΔGH*）更接近于0）；同時(shí)，Pd原子團(tuán)簇能有效地促進(jìn)Pd單原子上的電子遷移，大幅提高了Pd0.75/TiO2上光生電子和空穴的分離率，從而有效提高其PHE活性（圖2）。該研究對(duì)高效光催化劑的設(shè)計(jì)和研發(fā)提供了新思路。
本項(xiàng)研究得到國家自然科學(xué)基金（No.51562038），云嶺學(xué)者項(xiàng)目和云南省基礎(chǔ)應(yīng)用研究項(xiàng)目（No. 202101AT070013）的支持。
圖1. （a）Pd/TiO2光催化劑的合成示意圖，（b-e）Pd0.75/TiO2的HAADF-STEM譜圖。
圖2. （a-b）光催化劑的PHE效率；（c）Pd0.75/TiO2的循環(huán)穩(wěn)定性；（d-f）理論分析結(jié)果。
