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水分子直接參與許多重要的電催化反應，但在電催化反應過程中，水分子固液界面的結(jié)構變化和機理難以研究。最近，北京大學深圳研究生院李劍峰教授和潘峰教授利用電化學原位拉曼光譜揭示了界面水的亞結(jié)構，解決了界面水亞結(jié)構如何調(diào)控電催化反應的科學問題。為提高電催化反應速率，指導綠色制氫提供了新的策略。研究結(jié)果發(fā)表在12月2日的《自然》雜志上。
采用原位表面增強拉曼光譜(surface-enhanced Raman光譜)對電催化析氫過程中pd單晶電極/溶液界面上水分子的構型和動態(tài)變化進行了監(jiān)測。研究人員發(fā)現(xiàn)，除了已知含有氫鍵的水分子外，還有一類水分子與電極/溶液界面上的陽離子結(jié)合。在后者中，在正負電極電位的協(xié)同作用下，無序的水分子被排列成一種更加有序的特殊結(jié)構。該結(jié)構可以加速電極與水分子之間的電荷轉(zhuǎn)移，從而大大提高電催化析氫速率，為指導綠色制氫提供了新的理論途徑。
結(jié)果表明，界面水分子比氫鍵水分子更靠近電極表面，提高了界面水分子與電極表面之間的電荷轉(zhuǎn)移效率，大大提高了電催化析氫反應速率。增加陽離子的濃度和價態(tài)將進一步增加界面區(qū)有序水分子的含量，進一步提高電催化析氫反應的速率。
研究還發(fā)現(xiàn)，單晶電極的晶面結(jié)構和電子結(jié)構會影響陽離子鍵合水分子的含量和電催化析氫反應的速率，證實了陽離子鍵合水分子的普遍性，加速了電催化析氫反應的速度?；趩尉Ｐ拖到y(tǒng)，深入了解了界面水子結(jié)構對電催化反應過程的調(diào)控機理，解決了電化學領域長期存在的問題。
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