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大連化物所實(shí)現(xiàn)二硫化鉬邊緣硫空位高效催化二氧化碳加氫制甲酸鹽
作者:官方 來源:大連化物所 所屬欄目:團(tuán)隊(duì)報(bào)道 發(fā)布時(shí)間:2023-09-11 17:28
[ 導(dǎo)讀 ]近日,大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室能源與環(huán)境小分子催化研究組(509組)鄧德會(huì)研究員、于良副研究員團(tuán)隊(duì)在二氧化碳(CO2...

近日,大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室能源與環(huán)境小分子催化研究組(509組)鄧德會(huì)研究員、于良副研究員團(tuán)隊(duì)在二氧化碳(CO2)催化加氫制甲酸鹽研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)富含邊結(jié)構(gòu)的二維硫化鉬(ER-MoS2)可以高效、高穩(wěn)定地催化CO2加氫制備甲酸鹽,并提出了一種新型的水介導(dǎo)CO2高選擇性加氫機(jī)理。

CO2加氫制備甲酸鹽是CO2資源化利用的重要途徑之一。然而,該反應(yīng)通常需要稀缺貴金屬基催化劑來達(dá)到高的反應(yīng)效率,這限制了該反應(yīng)的應(yīng)用。開發(fā)高效的非貴金屬催化劑是該反應(yīng)能夠規(guī)?;瘧?yīng)用的重要前提,但是,非貴金屬催化劑面臨活性低和穩(wěn)定性差的雙重挑戰(zhàn)。

鄧德會(huì)團(tuán)隊(duì)長期致力于二維催化材料的表界面調(diào)控與能源小分子的催化轉(zhuǎn)化研究,在調(diào)控二硫化鉬的催化活性與選擇性上取得系列進(jìn)展(Nat. Catal.,2021;Nat. Commun.,2020;Angew. Chem. Int. Ed.,2020;Nano Energy,2020;Nano Energy,2019;Chem. Rev.,2019;Nat. Commun.,2017;Energy Environ. Sci.,2015)。

在此基礎(chǔ)上,團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)ER-MoS2可以高效催化CO2加氫到甲酸鹽。在200 ℃下生成甲酸鹽的選擇性高于99%,反應(yīng)的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)達(dá)到780.7 h-1。實(shí)驗(yàn)表征結(jié)合理論計(jì)算顯示,ER-MoS2催化CO2加氫到甲酸鹽的活性位為MoS2邊緣的硫空位,甲酸鹽的選擇性生成是通過一種新型的水介導(dǎo)CO2加氫機(jī)理:水分子優(yōu)先在邊緣硫空位解離吸附形成OH*和H*活性物種,它們作為溫和的加氫物種將CO2加氫到甲酸,余下的O*被氫氣還原從而使反應(yīng)進(jìn)入下一個(gè)催化循環(huán)。該工作報(bào)道了ER-MoS2作為一種非貴金屬基高性能CO2加氫制甲酸鹽催化劑,其揭示的水介導(dǎo)加氫反應(yīng)機(jī)理有望為MoS2基催化劑在加氫反應(yīng)中的應(yīng)用提供新思路。

上述工作以“Boosting CO2 Hydrogenation to Formate over Edge-Sulfur Vacancies of Molybdenum Disulfide”為題,于近日發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition)上,并被選為熱點(diǎn)文章(hot paper)和內(nèi)封面文章。上述工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、遼寧省興遼英才計(jì)劃、中國科學(xué)院B類先導(dǎo)專項(xiàng)“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測量”等項(xiàng)目的支持。(文/圖 王子逢、于良)

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