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近日，大連化物所有機(jī)催化研究組（DNL0601）石松副研究員與美國特拉華大學(xué)Dion Vlachos教授等合作，在糠醛等生物質(zhì)催化選擇性調(diào)控研究方面取得新進(jìn)展。
在生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)中，生物質(zhì)底物由于活潑基團(tuán)類型多，控制其選擇性一直是難點(diǎn)。本工作中，石松等在前期生物質(zhì)羥基、C-H鍵等選擇性轉(zhuǎn)化研究基礎(chǔ)上（ACS Catal.，2022；ACS Appl.Mater.Interfaces，2022；ACS Catal.，2020），受自然界中酶催化的啟發(fā)，通過多孔有機(jī)框架材料的設(shè)計，調(diào)整催化劑活性中心微環(huán)境的基團(tuán)種類，以及調(diào)控底物與催化劑的相互作用關(guān)系，實(shí)現(xiàn)了對糠醛等含羰基底物的活性和選擇性的調(diào)控。通過反應(yīng)速率測試、光譜表征、DFT理論計算等，科研人員發(fā)現(xiàn)活性中附近的羥基能夠與底物中的羰基形成氫鍵，從而改變底物在催化劑表面的吸附構(gòu)象，實(shí)現(xiàn)不同底物的活性、選擇性調(diào)控。
相關(guān)研究成果以“Selective hydrogenation via precise hydrogen bond interactions on catalytic scaffolds”為題，發(fā)表在《自然—通訊》（Nature Communications）上。以上研究工作得到國家自然科學(xué)基金、大連化物所國際英才計劃等項(xiàng)目的資助。（文/圖石松）
